“本次成果表明，Cr5Te8纳米片在自旋电子器件应用潜力巨大，为二维磁性材料的可控合成提供了重要参考。同时，除了厚度效应外，我们也揭示了相结构对磁有序的显著影响，这极大拓展了二维磁性的调控空间。”新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院教授刘政表示。

图

刘政（来源：刘政）

近日，该课题组在最新研究论文中，提出并开发一种简便有效的调整二维极限内的铁磁Cr5Te8磁序的方法。他们通过调控反应温度和降温速率，利用化学气相沉积（CVD，ChemicalVaporDeposition）法，合成出相结构可调的超薄二维铁磁Cr5Te8纳米片，分别为三方相和单斜相，最小厚度为6nm（如图一所示）。

图一

超薄二维磁性Cr5Te8纳米片的相控合成与基础表征（来源：NatureElectronics）

在应用前景上，刘政表示：

首先，在当前电子信息器件不断小型化的主流趋势下，二维超薄铁磁材料有希望应用于新型的高密度磁存储和磁传感器。

此外，二维Cr5Te8相比于传统铁磁材料具有较大的反常霍尔角，有望减小自旋电子器件中发热问题，这是因为反常霍尔角反映了纵向驱动电流转换为横向霍尔电流的效率，所以具有较大反常霍尔角的铁磁材料实现相同的霍尔电流所需要的驱动电流较小。因此，在未来基于自旋载体的低功耗信息处理和高密度存储方面（如自旋晶体管和非易失性磁随机存储器），二维铁磁材料具备巨大的应用潜力。探索合成方法简便可控、稳定性好的新型二维磁性材料作为二维材料家族的成员之一,二维磁性材料在单原胞层厚度，依然保持长程磁序、且易受外场调控,这为二维极限下的磁性、以及其他新奇物理效应的研究提供了理想平台。此外，由于维度降低导致的有效库伦屏蔽的减弱，二维铁磁材料具有显著的近邻效应，这可为材料磁性调控和新型自旋器件提供了新途径。另外，二维铁磁材料还继承了二维材料与生俱来的柔韧性，以及高集成性即可通过堆叠的方式加工为功能各异的器件。目前，研究者们已经先后开发出了一系列二维铁磁体，例如具有层数依赖性的磁性CrI3、以及具有离子栅控的室温铁磁性的Fe3GeTe2。然而，目前二维磁性材料的种类还很有限，且大多存在着环境稳定性差、尺度和厚度可控性低、制备过程复杂等问题。因此，探索合成方法简便可控、稳定性好的新型二维磁性材料，对于该领域具有重要意义。结合原子力显微镜、X射线光电子能谱技术、拉曼光谱仪、扫描透射显微镜、透射电子显微镜、反射磁圆二色性谱仪等表征方法，课题组证实合成的Cr5Te8纳米片，确实具有超薄、高质量、稳定、铁磁等优异性质。

输运测量表明，通过控制其相结构和厚度，Cr5Te8纳米片的居里转变温度可以达到K，超过大部分二维铁磁材料。同时，在晶格扭曲度更高的单斜相Cr5Te8中，课题组还发现了巨反常霍尔效应：Ω-cm-的反常霍尔电导率和5%的反常霍尔角（如图二所示），反常霍尔角不仅高于传统铁磁材料，且远大于块体Cr5Te8。

通过进一步分析，该团队认为反常霍尔效应产生的机制，主要是斜散射机制和本征机制。其中，斜散射机制贡献的指数因子，比传统铁磁材料铁和镍提高了两个数量级。而拥有巨反常霍尔角Cr5Te8的获得，有助于推动二维极限下量子反常霍尔效应的实现，这对于新一代霍尔器件，尤其是量子反常霍尔器件的研发具有重要的意义。

图二

二维Cr5Te8的反常霍尔效应（来源：NatureElectronics）

近日，相关论文以《具有巨大异常霍尔效应的Cr5Te8相工程》（PhaseengineeringofCr5Te8withcolossalanomalousHalleffect）为题发在NatureElectronics上[]。

图

相关论文（来源：NatureElectronics）

推动二维磁性的深入研究与应用审稿人对该工作给予了高度的评价，认为该工作对于推动二维磁性的深入研究与应用具有重要意义，其价值主要体现在两个方面：）采用一种简便有效的方法，实现了超薄二维铁磁纳米片的合成与相结构的调控；2）既研究了二维铁磁纳米材料的厚度效应，也揭示了其相结构对磁有序的重大影响。

刘政表示，课题组从成立至今，一直致力于新型二维材料的合成和应用研究，且很早就开始二维铁磁材料的相关工作，希望可以寻找具有高居里转变温度、高稳定性以及适用于大规模制备的二维铁磁材料，Cr5Te8可视为代表性成果之一。

与大多只存在一个相的二维铁磁材料不同，据预测，Cr5Te8存在两个相结构，不同的晶格扭曲度不仅会带来不同的磁响应，结构畸变更可能使其展现出非凡的输运性质，如拓扑霍尔效应和大反常霍尔效应。

与大多只存在一个相的二维铁磁材料不同，据预测，Cr5Te8存在两个相结构，不同的晶格扭曲度不仅会带来不同的磁响应，结构畸变更可能使其展现出非凡的输运性质，如拓扑霍尔效应和大反常霍尔效应。然而，具有非层状结构的Cr5Te8中的近邻原子均通过较强的化学键（Cr-Cr金属键及Cr-Te离子键）相结合,因此难以通过机械剥离的方法获得超薄的纳米片，这极大地限制了二维Cr5Te8的研究与应用。总体来讲，该研究可大致分为样品制备、结构表征、性能测试与机理研究等四个步骤。步骤一：样品制备三方Cr5Te8属于P-3m空间群，而单斜Cr5Te8属于C2/m空间群。理论计算结果表明，Cr5Te8相结构的可调性源于其三方相和单斜相形成能的差异。这一发现对于后期的实验设计具有重要的参考价值。CVD过程中的生长温度是调节其相结构的关键。在较高温度下，三方Cr5Te8成为主要相，而降低温度则有更利于单斜相的形成。具有不同相结构的Cr5Te8纳米片，由于不同的晶格对称性而呈现不同的形貌特征，三方相多为六边形，单斜相则多为平行四边形。步骤二：结构表征在获得超薄Cr5Te8纳米片后，课题组采用了选区电子衍射、以及高分辨HAADF-STEM成像的方法深入研究了Cr5Te8的相结构。由于两种相结构中插层Cr分布的差异，在电子衍射中会产生不同的超点阵，根据衍射图像可以明确区分出具有三重对称的三方相Cr5Te8以及两重对称的单斜相Cr5Te8。更进一步地，高分辨HAADF-STEM成像清晰地给出了两种相结构在原子尺度上的衬度差异。不同方向的原子衬度分布与结构模型中插层Cr原子的位置，以及对应的QSTEM模拟结果完全吻合，从而证实了CVD方法可以实现Cr5Te8相结构的调控。步骤三：性能测试为了深入研究二维Cr5Te8的铁磁性，课题组选取不同晶相和不同厚度的材料制备了霍尔器件。在居里温度以下，三方相与单斜相Cr5Te8在外磁场作用下霍尔电阻发生跃变，并呈现出明显的滞洄现象，再次证明了二维Cr5Te8面外的自发磁化和铁磁长程有序。通过分析矫顽场随温度的变化关系，再次证实了不同晶相和不同厚度Cr5Te8的居里转变温度。通过反常霍尔的测试结果，课题组进一步提取出了二维Cr5Te8的反常霍尔角，其中三方相的二维Cr5Te8霍尔角为2.7%，单斜相的为5%，高于传统铁磁材料，且远大于块体Cr5Te8的反常霍尔角。标度关系分析发现，二维Cr5Te8中反常霍尔效应产生的机制，主要为斜散射机制和本征机制，其中斜散射机制贡献的指数因子，相比传统铁磁材料铁和镍提高了两个数量级。较高的斜散射指数因子、及反常霍尔电导与纵向电导之间二次方的标度关系，使二维Cr5Te8在合理的纵向电导范围内更容易实现较大的反常霍尔电导，如当纵向电导率为2×05Ω?cm?时，二维Cr5Te8就可以实现45度的反常霍尔角，而传统铁材料则需要大于08Ω?cm?的电导率才可获得相同的反常霍尔角。据悉，具有巨反常霍尔角的二维Cr5Te8的获得，有望推动二维极限下量子反常霍尔效应的实现，对于新一代霍尔器件，尤其是量子反常霍尔器件的研发尤为重要。步骤四：机理研究为了探索Cr5Te8中铁磁性的起源及两相之间的差异，基于第一性原理方法，课题组对Cr5Te8材料体系的基态电子结构和磁序进行了研究。Cr5Te8纳米片的自旋极化态来源于Cr原子的d轨道。三方和单斜Cr5Te8虽同为Stoner铁磁金属体系，单斜相具有更强的Stoner铁磁耦合特征（Stoner参数：.4vs..0）。通过磁各向异性的研究证明，两种结构易磁化方向均为面外方向。多团队跨国合作，顺利完成研究“拼图”回顾研究全程，刘政表示，由于该研究的开展和全球疫情爆发“不期而遇”，疫情对科研工作产生了一些不利影响，印象比较深刻的一件事是在该研究的收尾阶段，课题组的低温强磁场测试系统出现故障，受疫情影响维修人员无法进行现场维修。为了不严重影响实验进度，经过多方沟通，课题组只好将仪器寄回美国维修，前后耽误了大半年时间。另外，参与此研究的学生、博后和合作者，主要来自新加坡和中国，虽然相隔数千公里，间有疫情“作祟”，但自研究伊始，事无巨细、紧密合作，确保工作的顺利推进，直至文章见刊。其中，Cr5Te8材料的合成，由周家东博士带着组内博士研究生汤碧珺提出并负责，为研究的顺利开展提供了材料基础。器件加工和测量主要由王小伟博士负责，反常霍尔效应测量证明了铁磁性在二维尺度的稳定存在，并通过对磁输运数据的分析挖掘二维Cr5Te8相比块体Cr5Te8、以及传统铁磁材料的优势—巨反常霍尔效应。

物理系的高炜博教授和张兆伟博士在反射磁圆二色性（RMCD）谱测量方面提供了巨大的支持，进一步证明了二维Cr5Te8的铁磁性。

鉴于Cr5Te8两种相结构的差异非常小，组内的朱超博士与南方科技大学物理系的林君浩教授、韩梦娇博士配合，在材料的结构表征和元素分析方面抽丝剥茧，准确地指认了两种相结构，为后续的材料合成优化以及理论模拟奠定坚实的基础。最后，借助哈工大材料科学与工程学院李兴翼教授和徐晓东博后的理论计算，终于完成此研究的最后一块拼图。概括来说，该工作采用相工程在二维铁磁纳米片中实现了巨反常霍尔效应，后续研究工作也将以此为基础，进行三方面的拓展与深入研究。后期详细规划主要有三：其一，课题组将持续优化合成参数从而获得大尺寸的Cr5Te8样品，为后续自旋器件的开发奠定基础；其二，将深入研究相结构、电子结构与磁序之间的依赖关系，通过CVD的可控合成，结构表征和性能测试等手段，建立起CrTe体系材料、结构和性能的对应关系，并结合理论研究为二维新型铁磁材料的探索提供实验参考，为进一步提升二维铁磁性能提供理论支撑；其三，将本工作中积累的方法与经验拓展到其它新型二维磁性材料的开发与应用中。-End-参考：、Tang,B.,Wang,X.,Han,M.etal.PhaseengineeringofCr5Te8withcolossalanomalousHalleffect.NatElectron5,–().

转载请注明:http://www.aideyishus.com/lkzp/584.html